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HiPIMS沉积Nb₃Sn薄膜——750°C下Tc达17.43K,无需后退火

点睛:

采用HiPIMS技术,通过高能离子增强表面扩散,在750°C、-50V偏压下直接沉积A15相Nb3Sn薄膜,Tc高达17.43K(体材理论值18.3K的95%),ΔTc仅0.23K,RRR为2.15,无需任何后退火处理。与传统锡蒸气扩散法(>1100°C)和传统磁控溅射法(需950°C后退火)相比,制备温度首次实现小于800°C下高性能Nb₃Sn薄膜的直接沉积,为铜基SRF腔涂层应用开辟了新路径。

引言:

超导射频腔是粒子加速器的核心部件。目前绝大多数SRF腔由高纯铌制成,但其性能已接近理论极限。Nb₃Sn具有更高的超导转变温度(Tc≈18.3 K)和热力学临界场(Hc≈400 mT),是超越Nb的理想候选材料。然而,Nb₃Sn的脆性和低热导率使其必须以薄膜形式涂覆在腔体内表面。传统锡蒸气扩散法需在>1100°C下反应生成Nb3Sn,而铜腔基底的熔点限制了温度必须<800°c,导致杂质相(nb₆sn₅、nbsn2)生成。磁控溅射可降低合成温度,但高性能nb₃sn薄膜的低温制备仍具挑战。本文采用hipims技术,利用高能离子增强表面扩散,系统优化基片温度和偏压,首次在<800°c下直接沉积出高性能nb3sn薄膜,无需后退火。<>

解析:

哈尔滨工业大学吴等采用HiPIMS技术,在蓝宝石基片上沉积Nb₃Sn薄膜,系统研究了基片温度和偏压对薄膜结构与超导性能的影响,以“Fabrication of high-Tc Nb3Sn films below 800°C: A HiPIMS approach enabling copper-cavity applications”为题发表在《Applied Surface Science》上,其工艺参数如下:1)Nb₃Sn靶;2)基片为蓝宝石;3)本底真空:小于3×10⁻³ Pa;4)工作气体为Ar,流量100 sccm,气压1.0 Pa;5)HiPIMS参数:峰值电流15 A,峰值电压680 V,脉宽300 μs,频率200 Hz(占空比6%),平均功率300 W,峰值功率约10.2 kW;6)基片温度:400、500、600、700、750°C;7)偏压系列:0、-30、-50、-100、-200、-300 V;8)沉积时间:1h,膜厚1.0–1.5 μm。

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图1 超导转变曲线-温度与偏压对Tc的调控

图1a显示基片温度对超导性能的影响:600°C时Tc=14.53 K(ΔTc=5.22 K,RRR=1.14);700°C升至16.84 K(Tc=1.57 K,RRR=1.63);750°C达17.15 K(Tc=0.25 K,RRR=1.95)。Tc升高、ΔTc收窄、RRR增大同步表明结晶度提升。原文图13b显示偏压的影响:无偏压时Tc=16.84 K;-50 V时Tc升至17.14 K(ΔTc=0.87 K,RRR=1.78);-100 V时Tc降至16.87 K但ΔTc进一步收窄至0.32 K。Tc先升后降归因于:-50 V偏压增强表面扩散促进结晶,超过-100 V时Sn损失加剧主导性能退化。

750°C、-50 V条件下超导转变

图2 750°C、-50 V条件下超导转变

图2显示优条件(750°C,-50 V)下Tc达17.43 K,ΔTc仅0.23 K,RRR为2.15。该Tc值为已报道<800°c制备nb₃sn薄膜的高值之一,体材理论值18.3 k="">

Sn含量变化下温度与偏压对其化学计量的影响

图3 Sn含量变化下温度与偏压对其化学计量的影响

原文图3a显示Sn含量随基片温度升高从25.5 at.%(400°C)降至22.1 at.%(700°C),归因于高温下Sn挥发。图3b显示偏压对Sn含量的影响:0至-50 V区间Sn含量稳定在20 at.%;-200 V时骤降至5.5 at.%,-300 V进一步降至5.2 at.%。XRD证实此时出现Nb金属相析出。Sn是A15相的关键组分,其严重损失直接破坏了Nb₃Sn晶体结构,解释了高偏压下Tc的消失。

 XRD物相分析

图4 XRD物相分析

图4显示不同基片温度下沉积的Nb₃Sn薄膜XRD图谱:所有样品均呈现Nb₃Sn衍射峰,未检测到Nb₆Sn₅或NbSn₂杂质相,证明了HiPIMS低温抑制杂质相的有效性。750°C和700°C样品显示(200)、(210)、(211)、(222)、(400)等完整A15相峰;600°C样品缺少(400)峰;400/500°C缺少(222)和(400)峰。晶粒尺寸从400°C的15.7 nm增至750°C的26.8 nm,晶格参数随温度升高单调减小,Sn含量降低引起晶格收缩。图4偏压XRD显示-200 V时出现Nb金属峰,证实过量偏压导致Sn损失和相变。

结论与延伸:

1. HiPIMS技术在750°C下直接沉积出Tc达17.43 K的Nb₃Sn薄膜,无需后退火,为铜基SRF腔涂层制备开辟了新路径。

2. 基片温度升高促进结晶(Tc↑、ΔTc↓、RRR↑);-50 V偏压优化粒子能量,增强表面扩散同时避免Sn损失;偏压≥-200 V导致Sn严重损失(<5.5 at.="">

3. 高温导致Sn蒸发,高偏压导致Sn优先溅射。适量Sn空位仅产生晶格缺陷而不破坏A15相,过量Sn损失则导致Nb金属相析出和超导性能丧失。

4. HiPIMS的高能离子特性是实现Nb₃Sn低温合成的核心。750°C、-50 V为优参数组合,Tc达17.43 K,体材理论值18.3 K的95%。该方法有望应用于铜腔涂层,简化低温系统,可工作在4.5 K而非2 K,大幅降低SRF加速器的运行成本。

DOI:10.1016/j.apsusc.2026.165895.

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