HiPIMS沉积Nb薄膜——mK温区微波损耗与体铌相当，光子寿命达秒级

点睛：

HiPIMS沉积Nb薄膜（RRR约20，晶粒400–600 nm）在mK温区微波损耗与体铌（RRR约300，晶粒50μm）相当，Q₀达2×10¹⁰，光子寿命>1 s；340°C真空退火使TLS损耗降低10倍。小晶粒、低RRR对超导量子器件所需低场（<1 MV/m）、mK温区微波损耗无显著影响；Nb₂O₅介电氧化物是损耗主因，退火溶解氧化物可大幅降低TLS损耗。

引言：

超导量子比特是实现量子计算的前沿技术之一。二维超导量子比特架构中，铌薄膜是广泛应用的超导金属。提升量子比特的相干时间是实用化量子处理器的关键。由于器件包含多种材料、表面和界面，识别主导的微波损耗通道极为困难。此前对2D结构的研究多采用多因素拟合和改变芯片参数的方法，但器件结构复杂，难以准确分离不同损耗来源。本文创新性地采用三维SRF腔体结构，将HiPIMS沉积的Nb薄膜直接生长在3D Nb腔体内表面，从而将Nb薄膜从其他量子比特组件中隔离出来，实现对Nb薄膜导电损耗和Nb-空气界面TLS损耗的直接测量。

解析：

美国费米国家加速器实验室的Abdisatarov等采用DC偏压，HiPIMS技术，在1.3 GHz单细胞细晶、高RRR体铌SRF腔体内表面和Nb基片上沉积Nb薄膜，以“Direct measurement of microwave loss in Nb films for superconducting qubits”为题发表在《Applied Physics Letters》上，其工艺参数如下：

1）基体：高纯Nb片和1.3 GHz单细胞Nb SRF腔；2）靶材：Nb靶；3）工作气体：Kr气，工作气压3×10⁻³ mbar；4）基片温度：150°C；5）DC偏压：-75 V；6）HiPIMS脉冲参数：脉宽200 μ；7）沉积时间：6 h；8）膜厚：6.1 μm；9）晶粒尺寸：400–600 nm，部分>1 μm；10）Nb₂O₅层厚度：≈3–4 nm；11）退火处理：原位340°C/1 h+真空炉600°C/3 h+800°C/3 h。

图1 Nb薄膜腔与体铌腔的Q₀-T曲线

图1展示了Nb薄膜腔与体铌腔在40 mK至10 K温区的Q₀对比。在TLS损耗主导的低场（Epeak<3.8 V/m）区域，Nb薄膜腔Q₀与体铌腔相当，甚至在1 K以下略高。采用标准TLS模型拟合：Nb薄膜腔TLS损耗角正切δTLS=0.12±0.01，优于体铌的0.17±0.02，残余电阻Rres=4.25 nΩ，略高于体铌的3.23 nΩ。这一结果证明了小晶粒（400–600 nm vs 50 μm）、低RRR（20 vs 300）对量子温区Nb薄膜微波损耗无显著影响。

图2 Q₀-Eacc特性——退火对TLS损耗的影响

图2展示了Nb薄膜腔在不同退火状态下的Q₀随加速梯度Eacc的变化。在TLS损耗主导的低场区（Eacc<1 MV/m），退火处理对损耗无显著影响。但340°C原位真空退火1小时后，TLS损耗几乎被完全去除，Q₀饱和水平提升约10倍。ToF-SIMS证实该条件下Nb₂O₅层被完全溶解。相比之下，600°C和800°C真空炉退火后，TLS损耗反而增加——尽管RRR从20升至50、晶粒尺寸增大、微应变减小，但因暴露空气后Nb₂O₅重新生长，TLS损耗回归。

图3 退火处理前后采用ToF-SIMS进行深度分析：氧扩散(a)、氢脱气(b)、碳含量变化(c)、氮化铌(d)。

图3展示了退火前后Nb薄膜中O、H、C、N的深度分布变化。O：340°C退火后表面氧峰消失（Nb₂O₅溶解），600°C/800°C退火并暴露空气后氧化物重新生长，但厚度不及原始。H：600°C和800°C退火后氢被完全排出，且因重新生成的氧化层阻碍扩散，空气中暴露一周后氢含量未回升。C：表面碳基本不变，内部碳在退火后略有增加。N：340°C退火后氮含量增加，更高温度下略有下降。上述杂质变化均未对TLS损耗产生显著影响，进一步证实了氧化物而非杂质的主导作用。

图4 Nb薄膜微观结构TEM高分辨图像

图4a展示了Nb薄膜的截面TEM图像，柱状晶晶粒尺寸400–600 nm，部分>1 μm，膜厚≈6.1 μm。图4b高分辨TEM显示表面Nb₂O₅层厚度≈3.2 nm，与体铌自然氧化层厚度相当。结合XRD分析，薄膜呈多晶织构，以Nb(110)为主，同时存在(200)、(211)、(220)取向。退火后晶粒尺寸增大、微应变减小，但TLS损耗未同步改善，进一步证明微观结构变化对量子温区微波损耗影响甚微。

结论与延伸：

1. HiPIMS沉积Nb薄膜（RRR≈20，晶粒400–600 nm）在mK温区微波损耗与体铌（RRR≈300）相当，Q₀≈2×10¹⁰，光子寿命>1s。晶粒尺寸、RRR、微应变、位错密度对低场、mK温区损耗无显著影响。

2. 340°C原位真空退火溶解Nb₂O₅后，TLS损耗降低10倍；H、N、C等杂质变化对损耗无显著影响。重新暴露空气后氧化物再生，TLS损耗恢复。

3. 当前2D超导量子比特中，限制相干时间的主导因素并非Nb薄膜本身，而是其表面的介电氧化物。通过原位真空退火去除Nb₂O₅或采用表面封装技术抑制氧化物再生，是提升量子比特相干时间的有效途径。

DOI:10.1063/5.0226611.